Po powrocie do kraju ukrywał się czasowo w Zakopanem. W Zagórzanach koło Gorlic napisał „Pieśń o ziemi naszej” (1835), poetycki opis odwiedzanych regionów i jeden z najpopularniejszych utworów w jego dorobku literackim. Na Podkarpaciu prowadził działalność społeczno-oświatową wśród chłopstwa, a później podjął studia przyrodnicze i szczególnie zainteresował się geografią i etnografią, co znalazło odzwierciedlenie w jego twórczości poetyckiej. W 1839 r. mieszkał w Lesku, podróżował po Karpatach i badał geologię tego obszaru, później przeniósł się w okolice Gorlic, a w latach 40. XIX w. prowadził badania terenowe w Karpatach i Tatrach, na Wołyniu, Polesiu, Kujawach i Pomorzu Gdańskim, Śląsku, w Sudetach i na Rugii.

W 1849 r. został profesorem nadzwyczajnym geografii na Uniwersytecie Jagiellońskim i objął pierwszą na ziemiach polskich (a drugą po berlińskiej na świecie) katedrę geografii. Jednak już na początku 1853 r. został usunięty z uniwersytetu z powodu rzekomej nielojalności wobec władz zaborczych. W ostatnich latach życia tracił wzrok, jednak nie porzucił działalności naukowej. Wygłosił na przykład referat, w którym przekonywał wbrew poglądom naukowców niemieckich i rosyjskich, że ziemie polskie są zwartym regionem i mogą istnieć jako samodzielna jednostka polityczna.

Pierwsze teksty literackie napisał w młodości inspirując się romantyczną poezją i prozą. W czasie powstania listopadowego i później powstał cykl poetycki „Pieśni Janusza”. Do jednego z utworów z tego zbioru („Śpiewu z mogiły”) muzykę napisał Fryderyk Chopin, a teksty stały się znane jako pieśni narodowo-patriotyczne. Duże uznanie przyniosła mu wspomniana „Pieśń o ziemi naszej”, wydana w całości w 1843 r., która przyczyniła się do wzrostu zainteresowania rodzimą przyrodą i kulturą. Zbiorowe wydanie utworów literackich „Dzieła wierszem i prozą” ukazało się już po śmierci autora.

Wincenty Pol zmarł 2 grudnia 1872 r. w Krakowie i został pochowany na cmentarzu Rakowickim. W uznaniu zasług naukowych i literackich jego prochy przeniesiono jednak do Krypty Zasłużonych w podziemiach kościoła Paulinów na Skałce. Pamiętano także o jego zasługach w rozwoju turystyki górskiej i jego imieniem nazwano schronisko Towarzystwa Tatrzańskiego w Dolinie Roztoki (1876). W XX w. powstały dwa muzea biograficzne – w Lublinie (Muzeum Biograficzne Wincentego Pola,  1972) oraz Gdańsku-Sobieszewie (Izba Pamięci Wincentego Pola, 1977).